Tìm ra, tối ưu và nghiên cứu cơ chế phản ứng các qui trình hóa học mới, tiết kiệm năng lượng, thân thiện với môi trường để chế tạo NaNbO₃, AgNbO₃, BiPO₄, Ag₄V₂O₇, Ag₃VO₄ chưa và có pha tạp hay đồng pha tạp Eu³⁺, Yb³⁺, Er³⁺ hay vật liệu tổ hợp. Các phẩm chất quang xúc tác (hoạt tính, độ rộng vùng cấm) của vật liệu thu được tương đương hoặc tốt hơn các công bố trước để xử lý metylen xanh, metyl da cam, Rhodamin-B. Đề xuất các hướng tiếp cận mới như: giải pháp bền hóa pha tinh thể mong muốn hay chế tạo vật liệu dạng bột có định hướng tinh thể bằng phương pháp hóa học không dùng tác nhân bên ngoài để cải thiện phẩm chất quang xúc tác. Thiết lập mối liên hệ giữa cấu trúc, vi cấu trúc với các phẩm chất quang xúc tác của vật liệu, nhóm đề tài do TS. Nguyễn Đức Văn, Viện Khoa Học Vật Liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam làm chủ nhiệm nhiệm vụ đã đề xuất và được cho phép thực hiện đề tài: “Chế tạo và nghiên cứu các phẩm chất quang xúc tác của một số vật liệu xúc tác quang trên cơ sở NaNbO₃, AgNbO₃, BiPO₄, Ag₄V₂O₇, Ag₃VO₄ bằng phương pháp hóa học”.

Sau một thời gian thực hiện, đề tài thu được các kết quả như sau:

1. Các kết quả nghiên cứu chính của đề tài (được trình bày cùng với tính mới, giá trị khoa học, giá trị thực tiễn và khả năng áp dụng của chúng)

- Đưa ra được các qui trình chế tạo tiết kiệm năng lượng thân thiện với môi trường và với các hóa chất đầu vào, thông dụng, dễ kiếm như các qui trình chế tạo rhombohedral NaNbO₃, α-Ag₃VO₄. Tính mới của các qui trình này là chưa từng được công bố và cho phép vật liệu xúc tác quang ở nhiệt độ thấp đáng kể so với các công bố trước đây. Điển hình như với phương pháp thủy nhiệt, bột xúc tác quang rhombohedral NaNbO₃ thu được ở nhiệt độ 180 độ C, thấp hơn đáng kể so với 240 độ C theo các công bố trước hay như α-Ag₃VO₄ có thể thu được ở nhiệt độ 100 độ C thay vì 140 độ C. Giá trị khoa học chung của các kết quả này là, đối với từng hệ vật liệu cần chế tạo cụ thể, đã khai thác được những điểm riêng biệt chưa được nghiên cứu để thu được các qui trình mới chưa công bố nhất là khi đề tài các phương pháp chế tạo hóa học thông thường đã từng được sử dụng. Cụ thể, cho dù phương pháp thủy nhiệt đã được sử dụng nhiều để chế tạo rhombohedral NaNbO₃, nhưng bằng cách khảo sát thông số tỉ lệ mol giữa (K+ + Na+)/Nb5+ chưa từng được khai thác chúng tôi đã đưa ra được qui trình chế tạo ở nhiệt độ thấp hơn đáng kể so với trước đây. Tương tự như vậy, đã phát hiện ra điều kiện nghiêm ngặt để khai thác được khả năng tạo phức vốn rất quen thuộc giữa ion Ag+ với amoni đã thu pha α-Ag₃VO₄ ở nhiệt độ thấp. Về giá trị thực tiễn và khả năng áp dụng của những kết quả trên đây, có thể nói rằng đây là những tiền đề cho các nghiên cứu tiếp theo trong việc tăng cường các phẩm chất quang xúc tác cũng như các tính chất khác của vật liệu như tính áp điện chẳng hạn theo cả hai hướng nghiên cứu cơ bản và ứng dụng. Chẳng hạn, người ta đã chứng minh được rằng NaNbO3 cấu trúc rhombohedral làm phối liệu trung gian tốt cho qui trình chế tạo ra gốm áp điện không chì nền niobat có định hướng tinh thể ưu tiên có các phẩm chất áp điện vượt trội. Hiện nay, đây là một trong những nội dung nghiên cứu cơ bản và ứng dụng sôi động nhất trong lĩnh vực chế tạo gốm/linh kiện áp điện không chứa chì.

- Đã đưa ra được các giải pháp bền hóa pha tinh thể mong muốn vốn được các công trình trước đây công bố không bền về mặt nhiệt động học nhưng lại có hoạt tính xúc tác cao (cụ thể là α-Ag₃VO₄) hơn so với pha bền về nhiệt động học hay có hoạt tính quang xúc tác chưa từng được nghiên cứu (cụ thể là rhombohedral NaNbO₃). Tính mới hay ưu việt của các giải pháp này này thể hiện ngay ở việc được nhận đăng trên các tạp chí ISI hay quốc tế có uy tín. Bước đầu có thể nói rằng các giải pháp này là những minh chứng thiết thực cho việc khai thác các thông số phản ứng mới bên cạnh những thông số cơ bản, truyền thống (thí dụ như nhiệt độ, thời gian phản ứng) mà thuyết minh để tài đã đặt ra để bền hóa pha tinh thể mong muốn. Đó chính là giá trị khoa học của kết quả thu được từ việc áp dụng các giải pháp bền hóa pha tinh thể mong muốn và đưa lại giá trị thực tiễn là có thể mở rộng cho nhiều loại vật liệu khác nhau. Đồng thời chúng cũng làm nền tảng cho việc phát triển ý tưởng ngay sang lĩnh vực ứng dụng triển khai với nhiều bài toán thực tế đang đặt ra trong cuộc sống.

- Đã chế tạo vật liệu dạng bột có định hướng tinh thể bằng phương pháp hóa học để cải thiện phẩm chất quang xúc tác có sử dụng (cụ thể là tổ hợp hai dạng thù hình của BiPO4 và, đặc biệt là, không sử dụng tác nhân bên ngoài (cụ thể là rhombohedral NaNbO₃ (α-Ag₃VO₄, Ag₄V₂O₇). Tính mới của các kết quả theo nội dung/mục tiêu nghiên cứu này không chỉ thể hiện ở việc một số kết quả nghiên cứu đã được đăng trên các tạp chí ISI hay quốc tế có uy tín mà còn là đề xuất ra được hướng chế tạo vật liệu dạng bột có định hướng tinh thể bằng phương pháp hóa học không sử dụng tác nhân bên ngoài. Sở dĩ có thể nhận định như vậy là vì, với một hướng tiếp cận khó như vậy (hiện tượng tạo ra vật liệu dạng bột đẳng hướng là một thuộc tính thường gặp của các phương pháp chế tạo hóa học), nhóm đề tài đã thành công trong việc đặt ra định hướng nghiên cứu và thực hiện một cách có hệ thống việc chế tạo được nhiều vật liệu khác nhau có mặt ngoài định hướng theo một phương tinh thể xác định làm tăng hoạt tính quang xúc tác của chúng. Giá trị khoa học của các kết quả theo hướng tiếp cận này là đặt cơ sở cho việc nghiên cứu vật liệu dạng bột có mặt ngoài định hướng bằng phương pháp hóa học không sử dụng tác nhân bên ngoài một cách có hệ thống. Điều này sẽ được đề tài tiếp tục thực hiện trước khi có được lý thuyết tổng quát giải thích được hiện tượng phát triển hạt tinh thể ưu tiên theo một phương tinh thể nào đó trong dung dịch mà không cần thêm tác động bên ngoài nào (chất định hướng cấu trúc, từ trường, điện trường, đế lắng đọng…). Nếu hướng này được mở rộng ra cho các vật liệu khác có các tính chất kiểu ten-xơ như vật liệu từ, áp điện…thì sẽ hứa hẹn mang lại giá trị thực tiễn và khả năng ứng dụng lớn.

2. Về chi tiết, các kết quả đã thu được của đề tài (trình bày theo tiến độ về thời gian như sau)

 - Đã chế tạo, khảo sát các thông số phản ứng để thu được các vật liệu NaNbO₃, AgNbO₃, BiPO₄, Ag₄V₂O₇, Ag₃VO₄ pha tạp và đồng pha tạp Eu, Yb, Er bằng các phương pháp hóa học ướt.

- Với tất cả các mẫu pha tạp NaNbO₃, AgNbO₃, BiPO₄, Ag₄V₂O₇, Ag₃VO₄ pha tạp và đồng pha tạp Eu, Yb, Er ở trên, các đặc trưng, tính chất xác định bằng các phương pháp XRD, SEM, BET, DTA/TG, hồng ngoại, Raman, UV - Vis, phổ huỳnh quang, việc đo độ rộng vùng cấm, hoạt tính quang xúc tác đã được thực hiện.

- Kết quả của quá trình đo đặc, đặc trưng tính chất vật liệu này được phân tích tỉ mỉ và được vận dụng tức thời vào việc điều chỉnh các thông số của quá trình chế tạo về giá trị 8 tối ưu. Dựa trên việc phân tích, đánh giá này, các giả thuyết, cơ chế để lý giải các kết quả đã được đề xuất.

Các kết quả nghiên cứu đã được công bố trên các tạp chí quốc tế có uy tín, đặc biệt là trên các tạp chí ISI có uy tín.

Có thể tìm đọc toàn văn Báo cáo kết quả nghiên cứu của Đề tài (Mã số 16358/2019) tại Cục Thông tin Khoa học và Công nghệ Quốc gia.

P.T.T (NASATI)